Record #330347 - iMPULSE

DFG project G:(GEPRIS)537578713

Entschlüsselung des einzigartigen Verhaltens von Ce- und Ni-substituiertem Bariumferrit in reversiblen Protonenzellen: Eine grundlegende Studie, die Experimente und Berechnungen verbindet

Coordinator	Professor Dr. Francesco Ciucci
Grant period	2024 -
Funding body	Deutsche Forschungsgemeinschaft
	DFG
Identifier	G:(GEPRIS)537578713

Note: Der Übergang zu nachhaltiger Energie erfordert innovative Umwandlungs- und Speichertechnologien. Reversible Festoxidzellen sind für diese Anwendung sehr vielversprechend. Als brennstoffflexible Brennstoffzellen erzeugen sie Strom mit rekordverdächtigen thermodynamischen Wirkungsgraden, und als Elektrolyseure speichern sie elektrische Energie als Brennstoff, z. B. Wasserstoff oder Synthesegas. Aufgrund der langsamen Sauerstoffleitung im Elektrolyten müssen Festoxidzellen jedoch bei Temperaturen zwischen 800 und 1000 °C betrieben werden, was die System- und Materialkosten erhöht. Reversible protonenleitende keramische Zellen (RePCCs) mit protonenleitenden Elektrolyten können bei 400-600 °C betrieben werden, was die Kosten senkt. RePCCs werden jedoch durch die träge Reaktionskinetik der Luftelektrode behindert, so dass neuartige, leistungsstarke Luftelektroden erforderlich sind. Vorläufige Experimente haben gezeigt, dass RePCCs mit Ba10/11Ce1/11Fe10/11O3-δ-Luftelektroden eine hohe Leistung und Stabilität erreichen; ein überraschendes Ergebnis, wenn man bedenkt, dass Fe und Ce als katalytische Zentren für Sauerstoffreaktionen ineffizient sind. Darüber hinaus vermeidet Ba10/11Ce1/11Fe10/11O3-δ die Bildung von reaktionshemmenden Verbindungen, die normalerweise die Leistung beeinträchtigen. Interessanterweise weist Ba10/11Ce1/11Fe10/11O3-δ eine einzigartige Janus-Typ-Ce-Substitution auf, wobei Ce sowohl in Ba- als auch in Fe-Stellen zu finden ist. Die Janus-Typ-Substitution führt zu einem unerforschten Zusammenspiel von Druck- und Zugbelastung (aufgrund der Anwesenheit von Ce in den Ba- bzw. Fe-Stellen), dessen Auswirkungen auf die elektrokatalytische Aktivität und Stabilität unbekannt sind. Die Leistung wird durch die Einführung von Ni zur Bildung von Ba9/11Ce1/11Fe8/11Ni2/11O3-δ weiter gesteigert, was dazu führt, dass Ce ausschließlich in der Fe-Stelle vorhanden ist. Die Mechanismen, die hinter der Ansiedlung von Ce in der Fe-Stelle und dem Zusammenspiel von Ni und Ce stehen, sind jedoch unbekannt. Darüber hinaus ist unbekannt, wie sich die durch Ce in der Fe-Stelle hervorgerufene Zugspannung auf die Stabilität und Reaktivität auswirkt. Die Entschlüsselung dieser zugrunde liegenden Mechanismen ist für die künftige Entwicklung von Luftelektroden von entscheidender Bedeutung. Um diese Fragen zu klären, werden die Mechanismen, die die elektrokatalytische Leistung und Stabilität von Ba9/11Ce1/11Fe(10-x)/11Nix/11O3-δ (x=0, 1, 2, 3) beeinflussen, mit konventioneller Charakterisierung und fortschrittlichen Synchrotron-Experimenten untersucht. Darüber hinaus werden epitaktische Dünnschichten mechanistische Erkenntnisse liefern, ohne die Unsicherheiten herkömmlicher Pulverproben. Ab-Initio-Simulationen werden die experimentelle Analyse ergänzen, indem sie die Reaktionsmechanismen und die Oberflächenstabilität entschlüsseln. Schließlich werden die gewonnenen rechnerischen und experimentellen Erkenntnisse die Entwicklung eines Hochleistungs-RePCC leiten.

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Record created 2024-09-27, last modified 2024-09-27

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