Record #243243 - iMPULSE

DFG project G:(GEPRIS)438151753

Strukturbestimmung von Catecholato-Silanen in verschiedenen Phasen und mit unterschiedlichen Methoden

Coordinator	Professor Dr. Lutz Greb ; Professor Dr. Norbert W. Mitzel
Grant period	2020 - 2022
Funding body	Deutsche Forschungsgemeinschaft
	DFG
Identifier	G:(GEPRIS)438151753

Note: Wir schlagen vor, die Struktur einer Reihe von Catecholatosilanen im gasförmigen und festen Zustand sowie in Lösung mittels einer Vielzahl von Methoden zu untersuchen, darunter Gas-Elektronen-Diffraktion (GED), Einkristall- und Pulver-Röntgendiffraktion (XRD), CP/MAS-NMR- sowie DOSY-NMR-Spektroskopie und ESI-Massenspektrometrie. Der Nachweis extremer Lewis-Acidität für perhalogenierte Bis(catecholato)silane hat in jüngster Zeit viel Aufmerksamkeit auf diese Verbindungsklasse gelenkt. Die Fluoridionenaffinität des Perchlor-Derivats übersteigt sogar die von Antimonpentafluorid und gilt damit als Lewis-Supersäure. Einfache Bis(catecholato)silane und Tris(catecholato)silicate sind dagegen seit fast 100 Jahren bekannt. Allerdings gibt es einen deutlichen Mangel an Strukturinformationen, da viele dieser Verbindungen glasartig erstarren und verschiedene Formen der Aggregation annehmen können. In der Vergangenheit gab es sogar Spekulationen über eine planar-tetrakoordinierte Siliziumkonfiguration. Um die Lewis-Acidität siliziumbasierter Lewis-Säuren weiter zu erhöhen und ihre katalytische Wirkung zu verbessern, sind Erkenntnisse über die Struktur der isolierten monomeren Einheiten (aus GED-Daten), das mögliche Auftreten höherer Aggregate (DOSY-NMR in Lösung, ESI-MS) und ihre Wechselwirkung im festen Zustand (Einkristall oder Pulver XRD und CP/MAS-NMR) erforderlich. Die geplanten Experimente werden ausreichende und redundante Informationen liefern, um eine eindeutige Aussage über die Struktur der Klasse der Bis(catecholato)silane in verschiedenen Umgebungen zu ermöglichen. Die Untersuchung einer Reihe von Verbindungen mit verschiedenen Substituenten von unterschiedlichem sterischen Massen- und Elektronenzug-Charakter erlaubt Einblicke in die Bindungssituation, welche die Aciditäten und Aggregationspräferenzen bestimmt. Die neuen Daten werden somit die Widersprüche einer langjährigen Debatte aufklären helfen und die Grundlage für zukünftige Entwicklungen bilden. Die präparativen Arbeiten und spektroskopischen Untersuchungen werden an der Universität Heidelberg durchgeführt, die Gasphasenstrukturbestimmung am Gerätezentrum GED@BI (Centre of Gas Electron Diffraction and Small Molecule Structures) an der Universität Bielefeld.

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Record created 2023-01-20, last modified 2024-09-27

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